1915年1月18日，卡里略出生在西班牙北部城市希洪，他的父亲是西工人社会党著名领导人。13岁那年，他开始参加政治活动，为工人社会党机关报工作。 19岁时就担任社会主义青年团书记。
1934年，卡里略参与组织了阿斯图里亚斯北部地区的暴动，入狱两年。出狱后，参与了社会主义青年团和共产主义青年团的统一工作，1936年出任社会主义统一青年团总书记，当年加入西班牙共产党并立即被增选为政治局(后改为执行委员会)候补委员。1939年他成为国际共青团书记。
西班牙内战结束后，卡里略流亡国外。1960年，他当选西共总书记，并努力保持西共的独立地位，以免沦为苏联的附庸。
1976年，在
佛朗哥将军去世一年后，卡里略秘密返回西班牙，接着他便致力于民主过渡进程。第二年，卡里略代表西共同意恢复自由民主和
君主立宪制度，作为回报，
苏亚雷斯政府正式宣布西共合法化。
2012年9月18日下午5点左右，卡里略在睡梦中安详去世。他的遗体20日将在
马德里火化，而骨灰会被撒到家乡希洪沿海。
胡安·卡洛斯一世国王和索菲亚王后对他的家人表示慰问，国王在悼词中说：“上世纪70年代末期，在经过佛朗哥将近40年的独裁统治之后，卡里略在我国民主过渡进程中起到了至关重要的作用。”
保守派首相
马里亚诺·拉霍伊也赞扬卡里略“在过渡时期所起到的突出作用以及对宪法秩序的贡献”。
西共现任总书记何塞·路易斯·森特利亚说：“他一生致力于斗争和捍卫
共产主义，他应该被这个国家所牢记。”