层层自组装（layer-by-layer self-assembly，LBL）是上世纪90年代快速发展起来的一种简易、多功能的表面修饰方法。LBL最初利用带电基板（substrate）在带相反电荷的聚电解质溶液中交替沉积制备聚电解质自组装多层膜（polyelectrolyte self-assembled mulilayers）。其创始者包括最初的Iller、更为人熟知的G. Decher。

国际方面，Rubner M. F；Hammond P. T.；Frank Caruso；Mohwald H；N. A. Kotov；Schlenoff JB等都是这方面的顶级水平。国内LBL研究方面，清华大学张希院士首创并系统研究了氢键驱动的LBL，为该领域做出了重要贡献。