2004年，Geim等首次用机械剥离法，成功地从高定向热裂解石墨上剥离并观测到单层石墨烯。Geim研究组利用这一方法成功制备了准二维石墨烯并观测到其形貌，揭示了石墨烯二维晶体结构存在的原因。

早在70多年以前，物理学家Laudau和Peierls曾断言严格的二维晶体由于热力学不稳定性在室温下是不存在的。不久后，这一理论受到凝聚态物理学家Mermin的支持，并用一组综合性的实验观察对该理论进行了扩展。事实上，薄膜厚度降低的同时，其熔点温度也随之骤降，当薄膜厚度在几十个原子层时，薄膜熔点变得极低，导致其无法在室温下稳定存在。因此二维晶体通常都是通过晶格匹配后外延生长在三维基底上。

然而在另一方面，存在一种材料，每一层层内是以结合力强的共价键或离子键结合而成，而层与层之间则是依靠结合力较弱的范德华力结合在一起。人们依据这一独特的结构性质将其命名为层状材料。由于层状材料这种微弱的层间相互作用能够轻易的使用外力来打破，使得将单层或者少数层原子层从块体中无损的剥离出来成为可能。

尽管理论上对是否存在独立单个原子层还存在很大的不确定性，但科研人员还是进行了大量的尝试，试图获得少数层甚至单个原子层厚度的材料，如早在1960年，人们就发展出了机械和液相解理技术，并获得了很有可能是单个原子层的二硫化钼等材料；1997年，日本研究人员通过机械解理技术解理出约30nm厚度的石墨薄层；2004年，Kim将AFM针尖上的石墨在衬底上进行摩擦解理获得了当时最薄约10nm的石墨薄层，但是这距离单个原子层还有很大距离；直至同年，英国曼切斯特大学物理学家Novoselov和Geim采用机械剥离法首次成功将单个石墨原子层，石墨烯，从块体石墨当中分离出来。石墨烯的成功剥离真正标志着二维层状材料的诞生，表明单个原子层的材料是可以稳定存在的，而由于这项工作对凝聚态理论的颠覆以及对二维材料研究产生的重大意义，使得这两位发现者在2010年共同赢得了诺贝尔物理学奖。

机械剥离法制备二维材料具体步骤为：

1. 将所要剥离的二维材料块体层状薄片置于透明胶带上；

2. 进行反复黏贴剥离该块体材料，使其变为较薄的层状薄片；

3. 将胶带上层状薄片转移到目标基底（SiO2/Si等）上，静止一段时间后将胶带缓慢剥离，使材料置留在目标基底上；

4. 在光学显微镜下寻找单层或者多层的二维层状材料。

机械剥离法一经成功发现，就引起了二维材料的研究热潮，人们不断使用该方法制备除了石墨烯以外的其他二维材料，该方法所制备的二维材料具有缺陷少，表面平整，迁移率高等诸多优势。据不完全统计，二维层状材料的种类可高达500余种。

但该方法一度被认为生产效率低，无法工业化量产。虽然这种方法可以制备微米大小的石墨烯，但是其可控性较低，难以实现大规模合成。