2007年,
袁成杰与
戚薇组成“男才女貌”组合;11月,推出组合首张音乐专辑《
男才女貌》,收录了包括《
外滩18号》、《
如果你是天空》等在内的10首歌曲;同年,袁成杰与戚薇合作主演轻喜剧话剧《明天你是否依然爱我》,袁成杰在剧中饰演男主角萧龙侠(小龙虾),而戚薇则饰演女主角Cissy;12月,获得“摩登上海口碑大赏”年度最佳情侣奖。
2008年3月14日,推出组合首张音乐专辑《男才女貌》的再版《外滩十八号:男才女貌庆功版》,特别加送了袁成杰独唱的《改变,如你所见》和戚薇独唱的《梦想ONYVA》;10月24日,推出组合首张音乐专辑《男才女貌》的台湾版;10月29日,凭借歌曲《外滩十八号》获得“第八届全球华语歌曲排行榜颁奖典礼”最受欢迎对唱歌曲奖;12月,获得“2008年度北京流行音乐典礼”内地最佳组合的提名;12月27日,获得“第12届七彩金曲排行榜颁奖盛典”年度最佳组合奖,而歌曲《外滩十八号》则获得年度最佳对唱金曲。
2009年8月,推出组合第二张音乐专辑《
2U》,收录了包括《
谈谈情说说爱》、《
男左女右》等在内的8首歌曲及2首伴奏;11月,凭借歌曲《男左女右》获得“第七届东南劲爆音乐榜颁奖盛典”十大金曲;12月28日,获得“第四届A8原创中国音乐盛典”年度最佳原创组合奖。
2010年,凭借专辑《2U》获得“MusicRadio中国TOP排行榜”内地最受欢迎组合、内地校园人气组合两项提名;3月,推出情人节单曲《
做你的一半》;4月,凭借专辑《2U》专辑获得“Music Radio中国TOP排行榜颁奖典礼”音乐之声内地推荐唱片奖,而歌曲《男左女右》则获得内地十大金曲奖;同年,推出电音单曲《
耀出彩》;同年,参加湖南卫视明星人气挑战真人秀节目《
一呼百应》的录制;;同年,担任淘宝网综艺娱乐节目《
非淘不可》的主持人;同年,推出圣诞节单曲《Perfect Match 我的绝配》。
男才女貌歌唱得很好,而他们作为男女声合唱的组合形式在乐坛却很少见,他们的嗓音很有特色,戚薇的嗓音沙哑,而袁成杰的嗓音则柔美,他们的声音放在一起很有新意(胡海泉评)。