周智光出身卑微，籍贯及家世不详，早年因擅长骑马射箭而从军，经常建立战功，不久升任副将。宦官
鱼朝恩担任
观军容使，镇守陕州时，周智光在其帐下担任部将，因此
鱼朝恩与他十分亲近。当时鱼朝恩凭借扈从的位置，受到唐代宗
李豫的恩宠，所奏请之事大多得到同意，因此他多次在唐代宗面前赏赐提拔周智光。
广德元年（763年），周智光升任华州刺史。后历任同华二州节度使、潼关防御使、检校
工部尚书、
御史大夫。
永泰元年（765年）九月，
吐蕃、
回纥、吐谷浑、
党项、奴剌等部十多万人侵犯
奉天，周智光奉命屯兵同州。不久，吐蕃移兵攻打醴泉，俘虏数万百姓，烧毁房舍庄稼而去，周智光趁机出兵拦截，在
澄城击败吐蕃军，缴获大量骆驼、马匹等军用物资，继而追逐吐蕃军到
鄜州（一作邠州）。周智光平常与鄜坊节度使
杜冕不和，当时杜冕驻屯
坊州，而家属安置在
鄜州。因此，周智光到达鄜州后，擅自杀害鄜州刺史张麟，将
杜冕家属共计八十一人活埋，烧毁鄜州的房舍三千多家。同年十月，周智光回京报捷，住宿两夜后返回。周智光此次返京，朝廷并未就擅杀一事处置他。因此周智光返回之后，
唐代宗顿生悔意。
永泰二年（766年）正月，周智光回到华州后，更加飞扬跋扈，唐代宗下旨召见他，他害怕获罪而抗旨不去。朝廷在外表示宽待，让
杜冕跟随
张献诚到梁州（一作山南）躲避周智光。周智光派遣军队在商山拦截杜冕，但没有得到。
周智光自知罪孽深重，便纠集亡命之徒、无赖子弟，其众多达数万，纵容他们烧杀虏掠以博取他们的欢心。而且擅自截留漕运到关中的大米二万斛。对于各藩镇向朝廷贡献的方物，周智光常常杀掉使者而夺取之。
起初，周智光一向与陕州节度使（一作陕州刺史）皇甫温不和，陕州监军张志斌从陕州入朝奏报事务，周智光将他留居馆舍，而且对他非常怠慢。张志斌责备周智光部下不守纪律，周智光愤怒地说：“仆固怀恩本来不造反，正是由于你这一类人激怒他。我也没有造反，今天却因你而造反！”叱令左右将张志斌推下去斩首，将他剁成肉片吃掉。当时淮南节度使
崔圆进京觐见唐代宗，准允进献物品百万，周智光强行留下一半。朝廷官员推举的候选官员，都畏惧周智光的残暴，大多数从同州悄悄经过，周智光派遣部将率兵在乾坑店阻截并杀害他们，死者众多。朝廷无法制止周智光，只得容忍他。十二月二十七日，唐代宗下诏升任周智光为检校尚书左仆射，派遣中使余元仙携带告身前往授予周智光。周智光接受诏令时谩骂道：“我周智光对国家有特大功劳，不给平章事而给仆射的职位！况且同州、华州地方狭小，不足以施展我的才能，假如给我增加陕州、虢州、商州、鄜州、坊州等五州，那样还差不多。”因而历数大臣们的过失，并且说道：“这里距长安一百八十里地，我晚上睡觉不敢伸展双足，害怕踏破长安城。我的有几个儿子，都能持二百斤的弓箭，可抵挡万人，完全能够做将入相。至于挟天子以令诸侯，天下只有我周智光才能办到。”余元仙吓得双腿直颤，周智光赠送给他百匹绢布送走他。周智光在州中周围修置
生祠，让将吏百姓在里面祈祷。
郭子仪屡次请求讨伐周智光，唐代宗没有允许。
大历二年（767年）正月初六日，唐代宗秘密诏令关内河东副元帅、中书令
郭子仪率兵讨伐周智光，准许他可见机行事灵活处理。当时同州、华州的道路断绝，诏令无法传达，唐代宗于是召见郭子仪的女婿
工部侍郎赵纵接受口头诏令交付给郭子仪，赵纵裁帛书写诏令放进
蜡丸中，派遣家童抄小路送达。郭子仪接受诏令出兵，命令大将
浑瑊、
李怀光在渭水河畔驻扎军队。当时华州将士相继叛离，正月初八日，周智光的部将李汉惠从同州率领部下向郭子仪投降。正月十一日，唐代宗将周智光贬为澧州刺史，散官勋封如故。正月十三日，华州牙将姚怀、李延俊杀害周智光，并将周智光的头颅以及其子周元耀、周元干献给朝廷。丁卯时辰，悬挂周智光的首级于皇城的南街，他的两个儿子腰斩用来示众。判官监察御史邵贲、都虞候蒋罗汉一并伏法斩首，余党各以亲疏依法定罪。