多光子吸收是一种
非线性光学效应。在高强度激光束的照射下,物质有可能同时吸收几个、甚至几十个光子,这称为多光子吸收。这一现象可理解为多个光子同时被吸收,物质从初态
跃迁到终态,而仅仅经过虚设的中间状态。
多光子吸收包括双光子和更多光子吸收,由于
双光子吸收发现较早且研究广泛,本论文主要以双光子吸收为例研究多光子吸收的作用特性。双光子吸收(TPA)是最基本的物质与脉冲相互作用机理之一,是一个非参量的非线性吸收过程,在该过程中,两个光子几乎同时被吸收,所吸收的
光子能量等于
跃迁能,材料分子由
基态经一个虚
能级跃迁至
激发态瞬时性是主要特征,因此TPA过程与入射脉冲强度有关,在短脉冲(≤Sps)或高能脉冲下容易发生。由于光强依赖性,双光子吸收材料广泛用于3D微加工,
光存储双光子荧光成像和光限幅。
双光子吸收过程最初由Maria Goppert-Mayer于1931年在其博士论文中做了理论描述,当
能量分别为E1、E2的两个
光子能量之和与材料分子的某一
电子能级共振时,两个光子同时被材料分子吸收。致使
入射脉冲强度减弱,材料分子
跃迁至激发态,S1'
能级与基态S0之间的跃迁能为E1 + E2。而后材料分子通过
内转换或
驰豫振荡从电子
振动能级S1’迅速驰豫至S1能级(虚线箭头),最终材料分子通过辐射或无福射跃迁回到
基态(点线箭头)。双光子吸?收可以分解为两个过程:首先,能量为E|的光子入射,材料分子吸收光子能量后跃迁至短暂的虚能级。该虚能级并非材料分子的
本征态仅在极短的
时间尺度(Tv)内存在,根据
不确定性原理可以估算在
可见光和
近红外波段rv约为10-10 s若在tv时间内,另一个能量为E2的光子
入射,则材料分子将光子吸收后
跃迁至
能级S1'。
双光子吸收跃迁过程受
宇称选择定则约束,根据入射
光子能量,双光子吸收可分为非
简并和简并两种情况。
多光子吸收可能会伴随多光子发射及
电导、
光电、
荧光、
离解、
光化学反应等多光子效应,这些现象反过来又有助于多光子吸收过程的研究。
激光照射所引起的多光子吸收过程已成功地用于同位素
硫的分离,它在
光谱学、物性研究、
同位素分离和
光化学等领域有着重要的应用。