林才连出生于农民家庭。少时启蒙于西营益智小学，20世纪30年代末期随家人迁居赤坎，考进
培才中学。林才连聪明勤奋，品学兼优，深得曾受过大革命洗礼的培才学校教务主任王开拔以及晴明小学中共赤坎地方组织负责人陈以大的赏识。才连在这两位教师进步思想的熏陶下，走上革命道路。
民国32年（1943），日本侵略军占领广州湾，才连再也无法安心在校读书，后经共产党人林熙保荐举到徐闻县下洋小学任教。当时下洋小学是中共党组织的据点，才连有更多机会接受共产党人的引导，革命思想逐步成熟，1945初，加入
中国共产党。不久，党组织通过陈以大的关系，把他调到晴明小学任教，兼负责设在该校的地下交通站情报工作。1946年春节前夕，中共南路特委为了揭露国民党雷州挺进司令兼遂溪县长
戴朝恩破坏统战“围剿”革命群众的罪行，编印了大批传单，把散发传单任务交给在晴明小学任教的陈以大和林才连。林才连发动进步师生，还动员自己的姐妹及弟弟投入这行动，在除夕当晚10时前把传单散发到赤坎和西营，社会反应强烈，戴朝恩被人们指斥、痛骂，国民党湛江当局为之丧胆。1947年4月，林才连被中共粤桂边区党委主要负责人
温焯华指派为驻湛情报站负责人，负责向中共粤桂边区党委提供情报，并负责中共中央香港分局与粤桂边区党委之间的联系。为了完成任务，他经常冒着生命危险深入国民党军驻地搜集情报。1948年7月，为了打破国民党军警的“清剿”计划，中共粤桂边区党委决定突袭湛江。情报搜集由才连承担。当时在赤坎之国民党军警有广东省保十团的1个营部、2个连以及武装警察约300多人，分散驻扎于广荣声炮竹厂、警察局、海关楼和中国银行等地。才连接受任务后，乔装商人，深入国民党军驻地实地侦察，为粤桂边区部队首次突袭湛江成功，提供了准确的情报。
1948年9月，中共粤桂边区党委拟再次突袭赤坎。林才连不顾个人安危，两次深入国民党驻军营地侦察，发现已加强了工事，做好了战斗准备，及时向党委作了汇报，临战弭兵，避免了一次重大的损失。国民党湛江当局不甘于一再挫折和失败，大肆追查搜捕中共地下党员和情报人员。曾经为粤桂边区党委所用的国民党连级军官李拓，在白色恐怖中向国民党军警供出中共湛江地下交通站的情况。10月9日晚上，国民党军警突然包围了赤坎环市路241号林才连的单人居室，一位小贩冒着生命危险急告才连，摧促他赶快逃避。但才连以大局出发，火速销毁党内的绝密文件，毅然放弃脱身的机会，结果落入国民党军警掌中。才连被捕后，由粤桂南区“剿匪”副总指挥兼第十“清剿”区司令张君嵩亲自组织人员审讯，硬软兼施，用遍各种酷刑，把才连一次又一次地打得死去活来，最后连门牙也被敲掉，但始终没能从才连的口中得到中共湛江地下党的半点消息。后来又改为规劝诱降，林才连毫不动摇。林才连被捕后，中共粤桂边区党委曾想方设法进行营救，未能奏效。12月27日上午，林才连被国民党湛江当局杀害于赤坎南桥河畔，临刑时他面无惧色，连声高呼“中国共产党万岁”。时年24岁。林才连牺牲后，中共粤桂边区党委追认他为优秀中国共产党员。新中国成立后，后人特将其墓从木兰岭迁往冬菊场中。