2006年，与
丹·史蒂文斯联袂主演同志题材电视影集《
美丽曲线》，在剧中饰演有自杀病史的托比的妹妹凯瑟琳；同年，参演由布莱恩·派西维尔执导的电影《
雾中红宝石》。
2007年3月18日，参演由伊恩·B·麦克唐纳执导的电影《
曼斯菲尔德庄园》在英国上映；9月15日，参演的悬疑惊悚电影《
北方的阴影》在英国上映；10月4日，与
乔斯·雅克兰德联合出演的喜剧电影《
你们好吗》上映；10月31日，参演由
伍迪·艾伦执导的犯罪惊悚电影《
卡珊德拉之梦》在法国上映，在片中饰演美丽性感的女孩安吉拉。
2009年11月15日，出演的科幻电视剧《
囚徒》开播。2010年，参演由
塞尔吉奥·米米卡-戈赞执导的电视剧《
圣殿春秋》，在剧中饰演美丽且勇敢的贵族女儿阿莲娜，凭借该剧提名第68届美国金球奖电视类电视电影最佳女主角奖；同年，参演电视剧《
人心》。
2012年2月，男性网站ASKMEN评选出了2012年度全球最美的99人，海莉·阿特维尔位列第29位；2月12日，出演由
巴恩纳比·萨斯科贝执导的剧情电影《
我，安娜》在德国第62届柏林国际电影节首映；9月12日，与
雷·温斯顿合作主演的动作电影《
除暴安良》上映；9月25日，与
桑地亚哥·卡布瑞拉联合主演的犯罪刑侦电视剧《
督察法尔孔》开播；12月7日，与
米歇尔·道克瑞联袂主演的电视剧《
不得安宁》开播。
2015年1月6日，与
詹姆斯·达西联合主演的科幻电视剧《
特工卡特第一季》在美国ABC电视台首播；同年，参演剧情电影《
青春誓约》；3月13日，参演的奇幻剧情电影《
灰姑娘》在中国大陆和美国同步上映，在片中饰演灰姑娘的母亲；5月，出演的科幻冒险电影《
复仇者联盟2：奥创纪元》上映，她在片中再次饰演佩吉·卡特；7月17日，出演的科幻动作电影《
蚁人》在美国上映，客串1989年时的佩吉·卡特。
2016年1月19日，主演的《
特工卡特第二季》在美国ABC电视台首播；2月，加盟ABC律政新剧《Conviction》的试映集；同年，参演电视剧《
定罪》，在剧中饰演聪明漂亮的前总统千金卡特·莫里森。
2017年，参与配音动画片《复仇者集结第四季》；同年，与
马修·麦克费登领衔主演迷你剧《
霍华德庄园》，在剧中饰演中层阶级家族的姐姐玛格丽特·施莱盖尔。
2018年8月3日，主演由
马克·福斯特执导的迪士尼真人CG电影《
克里斯托弗·罗宾》在北美上映，在片中饰演美丽善良，深深爱着克里斯托弗的妻子伊芙琳·罗宾；12月18日，参演的电视剧《长歌》开播；同年，参与配音动画片《
天外三侠：世外桃源的传说》。
2019年4月26日，参演的科幻电影《
复仇者联盟4：终局之战》在美国上映；同年，参与配音动画片《天外三侠：世外桃源的传说第二季》；8月9日，参演由
顾伦德·查达哈执导的歌舞电影《
光盲青春》在英国上映；9月20日，与
西尔维斯特·格洛斯合作主演的悬疑犯罪电视剧《
审讯室：英国》在英国开播。
2020年3月3日，英国奥利弗奖公布了2020年提名名单，海莉·阿特维尔凭借《
罗斯蒙肖龙》获得戏剧类最佳女演员奖提名。2021年8月11日，参与配音的动画片《
假如…?》开播。
2022年5月，参演由
山姆·雷米执导的奇幻电影《
奇异博士2：疯狂多元宇宙》上映。2023年7月12日，主演的系列动作电影《
碟中谍7：致命清算（上）》在北美上映，饰演Grace。
2024年10月3日，主演的电视剧《
心跳漏一拍第三季》上线Netflix；10月10日，配音的动画剧集《古墓丽影：劳拉·克劳馥传奇》上线。
在电影《公爵夫人》选角上作得很明智，海莉·阿特维尔在外形上与凯拉·奈特莉就不是同一型的女人。她饰演的贝丝有着丰满的身材，行为充满女性的温柔，并带有神秘感和母性气质。同时，海莉·阿特维尔是系列电影《美国队长》里英姿飒爽、坚毅果敢、枪法娴熟的女军人，全然有别于那些只会尖叫着等英雄救美的其他超级英雄女友。而且，在电影《碟中谍7：致命清算（上）》的罗马首映式上，海莉·阿特维尔的穿着给人留下了深刻的印象。由于像海莉·阿特维尔这样的演员加入了剧组，这使得这个系列更加令人兴奋。（新浪娱乐、cinemablend、《大众电影》综合评）