1781年1月26日生于柏林一个勃兰登堡贵族世家，自幼接受普鲁士容克贵族的传统教育。1788～1801年，在哈勒、格丁根等地学习自然科学，结识蒂克和歌德等人。1801年结识C.布伦塔诺，终生与之保持友谊和合作。1802～1804年与布伦塔诺游历德、法、英、瑞士等国，尤其是1802年的莱茵之行，其间二人搜集了大量民间口头文学，同年在法兰克福结识了布伦塔诺之妹贝蒂娜（B.von阿尔尼姆）。
拿破仑占领德国期间，以阿尔尼姆为代表的中期浪漫派把注意力转向德国民间文学。1802年，他与克莱门斯·冯·布伦塔诺共同进行了一次莱茵文学之旅，沿途收集两岸民谣和传说，于1806年整理成优秀民间诗集《男童的神奇号角》出版。该书起名来源于开卷的第一首诗，写一个年轻人把一个有魔力的号角送给了女皇。其中于1805年完成的第1卷是献给
歌德的，后者对它给予了高度评价。他们的创作给德国诗歌注入了新的血液，对
浪漫主义文学的发展具有重要的影响。
后参加反
拿破仑的
民族解放战争，任普鲁士后备军上尉。1813年任《普鲁士新闻报》主编。阿尔尼姆曾写有长篇小说和许多短篇小说、剧本与诗歌，但大多数已被遗忘。他的少数几部短篇小说被称作古怪的
现实主义与幻想的混合物，都是对德国散文小说的杰出贡献。如在《拉托诺要塞发疯的残疾人》中，他通过一个脑部受伤的军士的发狂，寓意式地描绘了一个人身上的两重性。在作品里，他将疯人的狂躁性格刻画得极为生动，同时又通过这部故事歌颂了爱的力量。所作中篇小说《埃及的伊莎贝拉》，描写
查理五世年轻时与吉普赛姑娘的恋爱故事；他1831年1月21日逝世于尤特波格附近的维佩尔斯多夫，终年49岁。
阿希姆·冯·阿尔尼姆的妻子是德国女作家
贝蒂娜·冯·阿尔尼姆。原名克莱门斯·冯·布伦塔诺，昵称贝蒂娜·布伦塔诺（1784-1859）。1785年4月4日生于美因河畔的法兰克福，父亲是意大利商人。哥哥克莱门斯·布伦坦诺是海得尔堡浪漫派的重要诗人。她曾在修道院受教育。1806年结识歌德的母亲，并记录了她关于歌德童年的谈话和回忆。1807年 5月她第一次在魏玛见到歌德。1811年与阿希姆·冯·阿尔尼姆结婚。1831年开始文学创作，并积极参加政治斗争和社会活动。1859年1月20日在柏林去世。她于1835年发表《歌德与一个孩子的通信集》，这个孩子便是作者。集子中有真正的信，也有作者虚拟的信。这部通讯集表明她对歌德的敬慕，被认为是浪漫派的典型作品。她独立不羁，敢于揭露社会的贫困，为被压迫者伸张正义，为社会和政治的进步而斗争。1848年以笔名圣·阿尔宾发表传单《致已经解散的普鲁士国民议会》，支持波兰革命。《国王的书》(1843)是她的成名之作，显示了她敢于揭露社会矛盾的勇气，但她对普鲁士国王还抱有幻想。