嘉靖二十八年(1549),升任
国子监祭酒。力以师道自任。他认为教育应当以“先器识,敦实行”为重,所以要求学生各自提出自己所知道的学识,对于突出者,在彝伦堂当众表扬,以此来教育其他学生。他又担心浮竞难制,便想出了用悬挂规约来警示学生的方法。他根据讲学实践的教学经验,制定了二十二条规约,即使是亲戚权贵来说情,也从不通融,因此学生们都能严格遵守规约条款,
国子监学风大为改观。
嘉靖三十一年(1552),
明世宗在旧邸建成了
元佑宫,孙升奉敕前往
湖北安陆州安神祭告。地方官员接到消息后,纷纷筹备了上等的乘传供治和丰盛的酒菜饭食。孙升见状,即刻变了脸色,问道:“这些难道不是百姓的膏血吗?”说罢,就一挥手叫他们都撤了下去。沿途百姓听说后,莫不拍手称好。